Lucy Artık Bir Gangster filmi, 10 yaşındaki fazlasıyla iyi kalpli Lucy'nin hikayesini anlatıyor. Her durumda uslu, nazik ve mükemmel olan Lucy, en yakın arkadaşı Rima ile birlikte küçük eylemlerle dünyayı daha iyi bir yer yapmaya çalışır. Ancak bir felaket kapıdadır: Lucy'nin ailesinin işlettiği dondurma dükkanının pahalı makinesi bozulur ve kapanma tehlikesi baş gösterir. Lucy bunu ne pahasına olursa olsun engellemek ister.
Lucy Artık Bir Gangster, uzun düşünmelerin ardından Lucy'nin hızlıca para bulmak için tek bir yol gördüğünü konu alıyor: bir banka soygunu. Büyük soygununa hazırlanmak için sınıfın gangsteri Tristan ile bir anlaşma yapar. "Operasyon Lucyfer" kod adıyla Tristan, ona nasıl kötü ve acımasız olunacağını öğretmekle görevlendirilir. Böylece Lucy; çalma, yalan söyleme, hile yapma ve şantaj konularında dersler alır ve şaşırtıcı derecede uysal bir öğrenci olduğunu kanıtlar. Lucy kendini neredeyse tanıyamaz hale gelir. Ancak bu inekten hayduta dönüşümü pek çok soruna yol açacaktır.
